LiIO3晶体的受激拉曼散射

　　受激拉曼散射(SRS)是获得新波段激光的重要手段。利用固体拉曼激光技术,可以发展新型的黄、橙光激光,以及1.5μm人眼安全激光[1-3],这些光源在医疗、显示、遥感、海洋探测等领域有广泛需求,是近年来非常活跃的研究方向。碘酸锂(LiIO3)晶体是一种有效的拉曼介质,过去对它的研究主要集中在内腔拉曼激光器[4-6]。LiIO3是具有六方对称性的极性单轴晶,它的激发既是拉曼活性的也是红外活性的,因此拉曼谱比较复杂,受晶体切向及激发光偏振态的影响,其频移可在770~848 cm-1之间变化,该性质有利于产生特定波长以满足某些特殊需要。对于1 064 nm的激发光,LiIO3晶体822 cm-1频移的拉曼增益为4.8 cm/GW,与YVO4,GdVO4晶体相当(>4.5 cm/GW)[7]。本文利用单次通过方式研究了LiIO3晶体在532 nm激发条件下的受激拉曼散射,首次确定其拉曼增益为30.30 cm/GW,高于相同实验条件下YVO4(16 cm/GW)和GdVO4(26.6 cm/GW)晶体的测量值[8-9],在可见光的拉曼变频方面具有优势。532 nm激发、单次通过条件下LiIO3晶体1级斯托克斯的转换效率为42.5%,多级斯托克斯的整体转换效率达到56%,1 064 nm激发条件下外腔拉曼激光器的总转换效率为27%。

　　1　532 nm激发的受激拉曼散射

　　1.1　1级斯托克斯拉曼频移

　　所用LiIO3晶体的长度为54 mm,截面是边长25 mm的六边形,两端面抛光但未镀膜,如图1所示。采用文献[9]所示的实验装置实现了LiIO3晶体的单次通过型受激拉曼散射,激发光波长532 nm,脉冲宽度30 ps,发散角0.4 mrad。当泵浦光偏振垂直于晶体侧棱时(如图1箭头方向所示),获得了最大的拉曼频移,在此配置下测量了LiIO3晶体样品1级斯托克斯受激拉曼散射的阈值,结果如表1所示。图2是阈值附近的光谱图,图中的强峰为泵浦光,中心波长位于531.82 nm,小峰为1级斯托克斯拉曼散射光,中心波长位于556.07 nm,由此可计算出其频率间隔为820 cm-1。

　　LiIO3晶体的晶格振动驰豫时间TR≈2.1 ps。本文实验中泵浦脉冲持续时间τp≈30 ps,远大于TR,因此属于稳态受激拉曼散射情况。此时在产生受激拉曼散射的阈值附近满足

式中:gssR是稳态拉曼增益系数;Ip是阈值泵浦激光强度;l是拉曼晶体的作用长度。由(1)式结合测得的SRS泵浦阈值就可得到LiIO3晶体的稳态拉曼增益系数,结果如表1所示。在532 nm皮秒脉冲激发条件下LiIO3晶体的稳态拉曼增益系数为30.30 cm/GW,高于相同实验条件下我们对于YVO4和GdVO4晶体的测量值(16,26.6 cm/GW)[9,10]。虽然对于1 064 nm的近红外激发光LiIO3晶体的拉曼增益与YVO4,GdVO4晶体相当,但本文实验结果表明,对于可见光的拉曼频移,LiIO3晶体更具优势。

　　在2级斯托克斯拉曼激光出现之前,我们测量了1级斯托克斯拉曼激光的能量和转换效率随入射泵浦能量的变化关系,如图3和图4所示。1级斯托克斯拉曼激光的最大能量为0.021 mJ,最高转换效率为42.5%,相同实验条件下YVO4晶体的最高转换效率为28%, GdVO4晶体的最高转换效率为23%。