SiN薄膜三阶非线性增强的研究

　　0　引言

　　低维半导体材料三阶非线性光学非线性响应具有非线性系数大、阈值低和响应速度快的特点,因而在高速光开关、光学限幅器、光耦合器等非线性光子学器件中具有广泛的应用。对于三阶非线性材料的研究则是缘于1983年,美国Hughes研究所的R·K·Jain和R·C·Lind[1]发表的一篇论文,他们在市售的CdS1-xSex半导体微晶掺杂的光学滤波玻璃上观测到了很高的三阶非线性光学效应(χ(3)为1·3×10-8esu)和快速的光响应(ps量级),并预言了这种材料的广阔应用前景。以此为契机,半导体纳米材料作为一种新的非线性光学材料引起了人们的极大关注。在此类研究中,富硅SiNx薄膜因对镶嵌在其中的半导体Si颗粒有介质势垒的限制作用[2],因而具有很大的三阶非线性系数,又因为Si材料的普遍性及SiNx薄膜制作工艺简单无污染,其应用前景也是相当可观的。申继伟等人[3]研究了纳米硅镶嵌氮化硅薄膜的光致发光特性,但国内对SiNx薄膜三阶非线性的报道并不多见。本文中两个样品———纳米硅镶嵌氮化硅(ncSi-SiNx)复合薄膜,均采用射频磁控反应溅射法结合热退火处理技术制备,借助皮秒激光器,用单光束Z扫描技术[4]来研究其三阶光学非线性折射率及非线性光吸收系数,在对两个样品的三阶非线性极化率进行计算与比较的过程中,对SiNx复合薄膜的三阶光学非线性增强的机理进行了分析讨论。

　　1　实验

　　样品采用射频磁控反应溅射法在p型<100>Si片及石英衬底上沉积SiN薄膜。所用设备为中国科学院沈阳科学仪器中心生产的多功能薄膜生长仪。溅射气体和反应气体分别为高纯度Ar和N2,气流量由质量流量计精确控制;溅射靶材采用高纯度(99·999%) Si片;溅射室本底预抽真空度为8·6×10-4Pa,溅射靶面到衬底之间的距离6 cm,射频功率为300 W,工作气压保持在1·2 Pa,衬底不加热。在石英管式炉中,采用N2高温退火的方法使溅射制备薄膜中的非晶硅向纳米晶转变。其具体参数见表1。表中:FAr为Ar流量;FN2为N2流量;R为Ar与N2流量比;d为沉积厚度;θ为退火温度;t为退火时间。

　　采用7021型X射线能谱仪(EDS,英国Oxford公司)测定样品的元素种类与含量;样品结晶形态及纳米颗粒大小由D8 Advance型X射线衍射仪(XRD,德国Bruker公司Cu Kα射线,λ=0·154 06 nm)分析。采用标准的单光束Z扫描实验系统测试ncSi-SiNx样品的三阶非线性极化率χ(3)。实验装置如图1所示,激光光束经分光镜BS分成两路,一路直接进激光功率计D1,作入射光强参考量;另一路经焦距为f=150 mm的透镜L聚焦后照射到样品上,透过样品后,由D2在小孔后接收,作为测量信号。光源为锁模Nd∶YAG激光器,输出单模高斯光束,激光波长λ=1 064 nm,脉冲宽度τ=25 ps,重复频率ν=10 Hz。在闭孔情况下,需在激光功率计D2前加一透过孔径为2 mm的光阑A,只让一部分光透过进入激光功率计D2。被测样品在高斯光轴上可前后移动,光腰半径为ω0=30μm,焦点处光强I0=9·05 GW/cm2。每一实验点均由10个脉冲平均得到,小孔线性透过率S=0·2。样品B的参数有个别的不同:其中重复频率ν=1 Hz,光腰半径ω0=28μm,焦点处光强I0=6·53 GW/cm2,因其与A的参数相差不大,对实验结果造成的影响可忽略不计。所有测试均在室温下进行。