空气中脉冲电晕放电N2(C3Ⅱu-B3Ⅱg)发射光谱的实验研究

    1　引　言

    近年来,脉冲电晕法以其效率高、能耗低、适用范围广等特点被公认为是一项极具发展前途和应用前景的污染治理技术,得到了广泛的关注和研究。由于对其反应过程的机理知之甚少,反应过程中可变参数又很多,而且缺乏必要的监测与调控手段,致使生产效率低下。工业界迫切要求加强有关的基础研究,对过程参数进行优化。已有研究表明[1],高能电子是气体放电化学反应的根源,而在反应中起主要作用的是各种自由基和活性粒子。因此,通过研究由高能电子激发产生的活性粒子的发射光谱,可以得到高能电子在反应器中的分布情况以及与电参数之间的关系,以此为依据对电源和反应器进行优化设计,可以达到提高脱除率降低能耗之目的。

    2　实验装置

    实验用双极性高压脉冲电源如图(略)。正、负直流高压发生器首先对储能电容C+和C-充电,然后利用一对互相垂直的旋转球隙G1交替对脉冲成形电容Cp+和Cp-充电,再通过另一对互相垂直的旋转球隙G2对反应器供电,这样,就在反应器上获得了正负高压脉冲,当然也可分别产生正脉冲或负脉冲。脉冲电源为纳秒级,能产生上升前沿60ns,脉宽200ns左右的正、负高压脉冲,脉冲电压幅值为0~±60kV,脉冲重复频率为0~200Hz。脉冲重复频率由旋转球隙的转速决定,可通过调速电机来控制。本实验中脉冲重复频率都为60Hz。

    反应器采用线-筒式电极结构,电晕线为4×4mm的星形线,有效长度为1·0米,外筒为内径46mm的钢质圆筒。在反应器一端的有机玻璃法兰上沿反应器径向开设3个圆孔,孔径为2mm,每个孔中心距反应器中心轴线距离分别为4mm,8mm和12mm。实验使用的是较先进的Inspectrum 300型光谱仪(美国Acton Research Corporation),能够测量的波长范围为200~1100nm。测量时光信号由光纤导入,通过狭缝进入单色仪中,经过光栅分光后由CCD进行转化,然后由USB接口连入计算机,由SpectraSense软件对测量进行控制并显示光谱。本实验中光谱仪积分时间Ti=10000ms,狭缝宽度SW=500μm,光栅等级为2400g/mm,分辨率为0·06nm。通过调节光谱仪的参数设置可以降低噪音,提高信噪比。为了减小脉冲放电产生的强空间电磁干扰,实验中将整个放电系统置于屏蔽室之中。测量系统由隔离变压器供电。实验在室温下进行,压力为1·013×10⁵Pa。

    3　实验结果与讨论

    3·1　正脉冲电晕放电N2(C³∏u-B³∏g)发射光谱强度的测量

    空气中78%的气体是N₂,因此,在所有与空气相关的放电过程中,N₂在引发和参与等离子体各种物理化学反应方面起了极其重要的作用^[2]。在脉冲电晕场中,电子传能是N₂基态直接激发的主要过程,把N₂分子激发到C³∏u态,主要是由≥11·03eV的高能电子与N₂分子直接碰撞产生的^[3],其物理过程可以表示为: