衬底温度对PLD制备的Mo薄膜结构及表面形貌的影响

　　1　实　验

　　1.1　样品制备

　　制备Mo薄膜样品所用的脉冲激光沉积系统的装置及原理已在文献[11]中做了详细的介绍,装置如图1所示。PLD-Ⅲ型脉冲激光沉积系统使用Compex pro201准分子激光器,激光波长248 nm,脉冲宽度为10 ns。实验时,脉冲重复频率都设定为2 Hz,采用的脉冲能量密度约为5.2 J/cm2,靶到基底的距离是5 cm。沉积Mo膜前,先将真空腔抽至10-6Pa,再加热Si(100)基底,衬底温度用热电偶进行测量,测量范围为室温到873 K。靶材选用质量分数为99.95%的Mo块,直径为30 mm,厚度为5 mm。在不同的衬底温度下制备了厚度约为60 nm的一系列Mo薄膜,观察不同条件下Mo薄膜的表面形貌和结晶度。

　　1.2　样品表征

　　Mo薄膜的表面形貌用Digital Instrument NanoscopeⅢa型原子力显微镜观察,取样范围5μm×5μmMo薄膜的小角X射线衍射分析在Philips X Pert Pro MPD型X射线衍射仪上进行,采用Cu Kα靶,扫描波长0.154 nm,X射线入射角度为0.5°,扫描角度2θ从30°到90°,扫描步长0.03°,分析薄膜的物相、结晶度等。

　　2　结果与讨论

　　2.1　薄膜表面形貌及结构

　　图2(a)~(d)分别是373,473,573和673 K沉积温度下所生成的Mo薄膜表面形貌的原子力显微镜图像。

　　Fig.2　AFM images of Mo films deposited at different temperatures

　　图2　不同沉积温度下生长的Mo薄膜的原子力显微镜图

　　在5μm×5μm扫描范围内测得表面均方根(RMS)粗糙度分别为0.539,0.417,0.369和1.379 nm。AFM图像表明,PLD方法制备Mo薄膜表面颗粒排列致密、均匀,表面光滑。在373~573 K沉积温度范围内,随着温度的升高,Mo薄膜表面粗糙度下降。这主要因为是随着温度的升高,吸附原子的动能增加,Mo粒子迁移扩散能力增强,有利于原子在薄膜表面的扩散,从而对薄膜起到平滑作用。但衬底温度继续升高达到673 K时,薄膜表面的粗糙度增加。因为过高的沉积温度造成了原子的蒸发,影响了薄膜表面特性的进一步提高[12],使膜层表面变得粗糙。

　　2.2　X射线衍射结果分析

　　图3是不同样品的XRD谱图。经过X射线衍射分析发现,不同衬底温度下制备的Mo薄膜样品在2θ为50.895°,70.866°,81.016°处有3个Si基底的衍射峰,除Si(100)取向衍射峰外,还出现了2个强度较弱的峰,是由基底本身造成的。这几个样品中Si的衍射峰的峰位、强度和半高宽都相差不大,可以忽略其影响。薄膜样品在2θ=40.599°处出现的是Mo(110)取向的衍射峰。当衬底温度很低(373 K)时,衬底表面原子的动能小,迁徙速率小,样品中的成分虽有结晶的趋势,但并未结晶,因而处于非晶态,故XRD谱中Mo(110)取向出现很弱的衍射峰。随着衬底温度升高,Mo(110)取向的衍射峰变窄,达到573 K时,结晶性最好,此时XRD谱图中Mo(110)取向出现了明锐的衍射峰,说明衬底温度升高,Mo膜层的结晶质量得到了改善。主要原因是衬底温度升高时,吸附在衬底表面的原子的迁移扩散能力增强,有利于晶体择优生长。但衬底温度继续升高,可能导致生成的Mo薄膜不稳定,被吸附的原子有可能从薄膜表面被再次蒸发[13],所以衬底温度过高,样品的结晶性变差,导致在673 K时,Mo(110)取向的衍射峰变宽。